DC Field | Value | Language |
dc.contributor.advisor | Paterno, Leonardo Giordano | - |
dc.contributor.author | Costa, Ítalo Azevedo | - |
dc.date.accessioned | 2023-03-31T21:47:37Z | - |
dc.date.available | 2023-03-31T21:47:37Z | - |
dc.date.issued | 2023-03-31 | - |
dc.date.submitted | 2022-10-07 | - |
dc.identifier.citation | COSTA, Ítalo Azevedo. Língua eletrônica impedimétrica com sensores químicos de CeO2 e óxido de grafeno para detecção de glifosato e seus potenciais interferentes. 2022. xvii, 118 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2022. | pt_BR |
dc.identifier.uri | http://repositorio2.unb.br/jspui/handle/10482/45751 | - |
dc.description | Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2022. | pt_BR |
dc.description.abstract | Este trabalho teve como objetivo desenvolver uma língua eletrônica impedimétrica
(LE) com sensores químicos de nanopartículas de CeO2 (np-CeO2) e óxido de grafeno
(GO) combinados com poli (estireno sulfonato de sódio) (PSS) e hidrocloreto de poli
(dialildimetil amônio) (PDAC) para a detecção do herbicida glifosato e seus potenciais
interferentes, a saber: ácido aminometil fosfônico (AMPA) e N-nitrosoglifosato (NNG).
Para tanto, np-CeO2, GO e o nanocompósito np-CeO2/GO foram sintetizados e
depositados como filmes sobre substratos de quartzo e microeletrodo interdigitado de
ouro, sendo este último para a construção dos sensores. Os três nanomateriais foram
caracterizados pelas técnicas de difratometria de raios X (DRX), espectroscopia de
absorção no UV-Vis e espalhamento Raman, microscopia eletrônica de transmissão
(MET), espalhamento dinâmico/eletroforético de luz e análise termogravimétrica (TGA).
As técnicas de caracterização demonstraram que o nanocompósito np-CeO2/GO é
composto de np-CeO2 adsorvidos na superfície das folhas de GO, em particular nas suas
bordas, onde estão localizados os grupos ácido carboxílicos. As np-CeO2 são de formato
aproximadamente esférico e cristalinas, com diâmetro médio de 3,5 nm. As análises
mostraram também que a deposição dos filmes sobre quartzo é mais efetiva
quando envolve o nanocompósito. Os filmes são contínuos, mas de aparência rugosa,
com a presença de agregados de np-CeO2 embebidos numa matriz amorfa de GO. A
detecção de glifosato e seus interferentes foi testada com um sistema LE composto de um
analisador de impedância, uma unidade multiplexadora e uma cabeça contendo um
arranjo de cinco sensores químicos, sendo quatro à base de filmes dos referidos
nanomateriais e um sem filme. As capacidades de discriminação e quantificação dos
herbicidas foram determinadas por análise das componentes principais dos dados (ACP).
Os gráficos de APC permitiram a LE discriminá-los e quantificá-los em faixas lineares
de trabalho. Para o caso do glifosato, a detecção pôde ser realizada satisfatoriamente numa
faixa linear de 110 a 290 nmol/L (R2 = 0.99), com limite de detecção de 30 nmol L
-1
–
bem abaixo do estabelecido pela norma ambiental brasileira vigente (~ 3 µmol L-1
). Na
análise de uma formulação comercial de glifosato, o desempenho da LE foi equivalente
aquele realizado com 1H NMR quantitativo, ao nível de confiança de 95%. O mecanismo
de detecção foi avaliado por espectroscopia de impedância e o ajuste dos espectros com
modelos de circuitos equivalentes. Em particular, o circuito de Taylor modificado mostrou que a resposta é predominantemente capacitiva e que escala aproximadamente
com o momento de dipolo das moléculas que constituem os herbicidas. | pt_BR |
dc.language.iso | Português | pt_BR |
dc.rights | Acesso Aberto | pt_BR |
dc.title | Língua eletrônica impedimétrica com sensores químicos de CeO2 e óxido de grafeno para detecção de glifosato e seus potenciais interferentes | pt_BR |
dc.type | Tese | pt_BR |
dc.subject.keyword | Língua eletrônica | pt_BR |
dc.subject.keyword | Sensores químicos de nanopartículas | pt_BR |
dc.subject.keyword | Herbicidas | pt_BR |
dc.subject.keyword | Glifosato | pt_BR |
dc.subject.keyword | Impedância | pt_BR |
dc.rights.license | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | pt_BR |
dc.description.abstract1 | This work was aimed at developing an impedimetric electronic tongue (IET) with
chemical sensors made of CeO2 nanoparticles (CeO2np) and graphene oxide (GO)
combined with sodium sulfonated poly(styrene) (PSS) and poly(diallyldimethyl
ammonium) hydrochloride (PDAC) for the detection of the herbicide glyphosate and its
potential interfering agents, namely aminomethyl phosphonic acid (AMPA) and Nnitrosoglyphosate (NNG). For this purpose, CeO2np, GO and the CeO2np/GO
nanocomposite were synthesized and deposited as films onto quartz substrates and gold
interdigitated microelectrode (IME), the latter used for the sensors fabrication. The three
nanomaterials were characterized by means of X ray diffraction (XRD), UV-Vis
absorption and Raman scattering spectroscopy, transmission electron microscopy,
dynamic and electrophoretic light scattering, and thermogravimetry. These analyses
demonstrate that the CeO2np/GO nanocomposite is made up of CeO2np decorated mainly
at the edge of GO sheets, where its carboxylic acid groups are located. The CeO2np are
fairly spherical and crystalline, displaying a mean diameter of 3.5 nm. They also show
that the films are continuous although rough, with the presence of CeO2np aggregates
embedded within an amorphous GO matrix. Detection of glyphosate and its interfering
agents was tested with an electronic tongue system composed by an impedance analyzer,
multiplexing unit and a sensor head containing five chemical sensors, being four modified
with films of the nanomaterials and one without film (bare IME). Discrimination and
quantification of the herbicides were evaluated by principal component analysis (PCA).
PCA plots enabled the IET to discriminate and quantify them in a linear working range.
For glyphosate, detection could be run successfully within a linear range between 110
and 290 nmol/L (R2 = 0.99) and showing a limit of detection of 30 nmol/L, which is far
below that established by current Brazilian environmental laws (~ 3 µmol L-1
)e. In the
analysis of a commercial glyphosate formulation, the IET performed identically to
quantitative 1H NMR at 95% confidence level. The detection mechanism was proposed
after performing impedance spectroscopy and data fitting using equivalent electric
circuits. In particular, a modified version of the Taylor's circuit showed that the IET
response is predominantly capacitive and scales more or less with the dipole moment of
the molecules of the herbicides. | pt_BR |
dc.description.unidade | Instituto de Química (IQ) | pt_BR |
dc.description.ppg | Programa de Pós-Graduação em Química | pt_BR |
Appears in Collections: | Teses, dissertações e produtos pós-doutorado
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